365英国官网仿生催化项目获2010年度湖南省自然科学奖一等奖
通讯员: 发布时间:2011-02-23 浏览量:次
365英国官网仿生催化项目获2010年度湖南省自然科学奖一等奖
365英国官网先进催化教育部工程研究中心仿生催化课题组郭灿城、刘强、陈庆云等完成的“卟啉化合物的合成及其仿生催化烃类氧化研究”项目获2010年度湖南省自然科学奖一等奖。在2011年2月14日的湖南省科学技术奖励大会上,湖南省委书记,省长等领导同志给全省8个自然科学一等奖和其它获奖项目颁发了获奖证书。365英国官网博士生导师郭灿城教授代表课题组接受了获奖证书。
该项目组从1989年开始,围绕金属卟啉仿生催化碳氢化合物氧化中催化剂作用机理、分子氧活化过程、仿生催化工艺和催化剂制备新方法四个基本科学问题进行系统研究,获得了系列新发现。本项目主要成果如下:
①首次发现合成稳定的μ-氧双锰卟啉新化合物的方法并获得了制备一步反应合成μ-氧双金属卟啉的简单方法;通过卟啉合成方法学和合成机理研究,获得了制备金属卟啉的新方法。
②发现μ-氧双金属卟啉在一定条件下具有催化碳氢化合物氧化的能力。在此基础上,系统研究了μ-氧双金属卟啉催化性能与金属原子电子构型关系以及在不同氧化剂中的反应动力学,建立了以μ-氧代双金属卟啉作为细胞色素P-450酶的模拟反应体系。
③提出了金属卟啉催化与自氧化是经过同一高价金属氧正离子自由基中间体竞争的两个过程的机理,建立了金属卟啉仿生催化催化理论基础。
④发现了热解还原金属卟啉活化分子氧的新途径;通过探讨金属卟啉仿生催化烃类氧化过程中催化剂作用过程、分子氧活化过程、反应物转化过程的相互联系与制约的规律,提出了工业条件下金属卟啉仿生催化烃类氧化的生物循环与化学循环耦合机理。在此基础上建立了金属卟啉催化空气氧化碳氢化合物的绿色工艺。
⑤系统研究了催化剂结构、反应物性质以及反应环境和条件对烃类化合物的氧化反应结果的影响规律,在国际上率先形成了一批可实际应用的金属卟啉仿生催化碳氢化合物空气氧化绿色工艺。其中仿生催化环己烷空气氧化制备环己酮技术在中石化现有4.5万吨和7万吨/年环己酮大型装置上成功地进行了工业试验。
本项目发表SCI论文98篇,获发明专利授权14项,申请国际PCT专利5项。
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